Основные сочинения Зангвиля посвящены социальным и социально-национальным темам. Первое крупное произведение, повесть «Премьер и художник» описывает обмен местами между первым министром и рабочим.

Наибольший успех принес Зангвилю роман «Дети Гетто» (1892) о жизни евреев в Лондоне и примыкающие к нему сборники рассказов, а также «Мечтатели Гетто» (1898) — полувымышленные, полуисторические биографии выдающихся евреев (Спиноза, Гейне, Лассаль и др.). Роман «Дети Гетто» относят к самым значительным явлениям англо-еврейской литературы.

С 1898 г.  Зангвиль примыкал к сионистскому движению, а в 1905  г. организовал группу территориалистов, выдвинув лозунг «земля без народа для народа без земли», подразумевающий возможность создания еврейского государства в любом месте, а не только на исторической земле Эрец-Исраэль. В последующие 20 лет Зангвиль участвовал в попытках создания еврейского государства в Австралии, Канаде, Уганде, Ливии.